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    王鳴生教授課題組在鋰鈉金屬負極材料領域取得系列進展
    發布時間: 2020-03-23
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    近日,我院王鳴生教授課題組在鋰/鈉金屬負極材料的研究中取得重要進展。該系列工作首先設計了一種簡單的氮摻雜多孔碳球(N-HPCS)用于構筑鋰金屬負極,提出了無籽成核實現鋰金屬納米封裝的概念,并通過大量扎實的原位透射及掃描電鏡實驗進行演示并解釋其封裝機理,再由電化學測試進一步證實由這些碳球所構筑的鋰金屬負極具有較高的庫倫效率以及良好的循環性能。

    該工作所制備的N-HPCS具有兩個主要特征:(1)多孔摻氮的親鋰碳殼層,從而有利于鋰離子的快速傳輸并充滿碳殼層;(2)碳球內表面有一層致密的富氮層,從而有效引導鋰在碳球內壁(而非外壁)實現優先成核。鋰金屬在碳殼層內壁成核后,以單晶的形式生長并填滿整個碳球空腔;改變偏壓后,鋰金屬可以幾乎完全可逆脫出(包括碳殼層內鋰離子)。如此高度可逆鋰金屬的封裝可以穩定反復的進行,作者展示了在單個碳球內部反復沉積/溶出50次以上。此外,多個碳球原位實驗顯示,鋰金屬可以經由球間離子傳輸逐漸填充滿所有碳球內腔,從而實現鋰的均勻沉積。如此可有效封裝大量的鋰金屬,避免鋰枝晶的生長。作者還合成了另外兩種無氮(HPCS)或無孔(N-HCS)的碳球進行對比實驗,結果只有N-HPCS碳球才能實現鋰金屬在球內空間的沉積與溶出,說明了合理的碳球結構設計對于實現穩定納米封裝的必要性。另外,三種碳球負極的電化學測試也證明了鋰金屬的納米封裝對于引導鋰均勻沉積、抑制鋰枝晶生長及實現高循環穩定性的重要作用。

    相關成果以Stable Nano‐Encapsulation of Lithium Through Seed‐Free Selective Deposition for High‐Performance Li Battery Anodes為題在能源材料的頂級期刊Advanced Energy MaterialsIF=24.9)上發表,并被選做封面論文。課題組博士研究生葉偉彬為該論文第一作者,王鳴生教授為本文通訊作者。本校鄭南峰/方曉亮課題組也對本工作有重要貢獻。


    與此相關的另一項工作以內部負載金顆粒的無定型碳管(Au@aCNTs)作為鋰金屬負極“host”,利用金顆粒的親鋰作用引導鋰金屬在碳管內腔沉積和溶出。該工作首先利用原位電子衍射揭示了金納米顆粒在鋰化和脫鋰化中的兩步相變過程,發現在金顆粒在誘導鋰沉積的過程中,Li3Au相起到了實際的引導鋰成核的作用。結合TEM原位觀察,提出了鋰金屬“前端生長”‘模型,即鋰離子沿管壁輸運并沉積在鋰金屬的生長前沿,來解釋限域條件下鋰金屬的生長動力學行為。此外,該工作還首次利用無定型碳管實現了對金屬鈉的納米封裝。以往的一維碳集流體設計基本只利用外部空隙來存儲鋰、鈉金屬,Au@aCNTs則可以充分利用其內腔空間,從而進一步大幅提升存儲容量。以上結果對于研究限域條件下異質顆粒引導堿金屬沉積,以及設計高性能堿金屬負極都具有重要意義。相關成果以 Encapsulating lithium and sodium inside amorphous carbon nanotubes through gold-seeded growth為題在能源類重要期刊Nano EnergyIF=15.5)上發表。課題組碩士研究生蘭祥娜為該論文第一作者,王鳴生教授為本文通訊作者。


    詳見王鳴生教授課題組網站

    http://mswang.xmu.edu.cn

    Advanced Energy Materials 論文及封面鏈接https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.201902956

    https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/aenm.202070031

    Materials views china報道

    https://www.materialsviewschina.com/2020/01/42371

    Nano Energy論文鏈接

    https://doi.org/10.1016/j.nanoen.2019.104178


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